Многофотонное поглощение

Cтраница 3

Гепперт-Майер в 1931 г., но экспериментально было обнаружено лишь в 1962 г. ( Кайзер и Гаррет) при облучении кристалла CaF2, активированного европием, светом рубинового лазера. В последующих исследованиях многофотонное поглощение подробно изучалось в парах металлов, растворах органических красителей, полупроводниках, органических и неорганических кристаллах и в газах. [31]

Возможны и процессы, при которых в каждом акте поглощения одновременно участвуют более двух ( три и больше) квантов. Такие процессы называются многофотонным поглощением. Трехфотон-ное поглощение в кристаллах нафталина было обнаружено еще в 1964 г.) Очевидно, что с увеличением числа фотонов, одновременно участвующих в одном акте поглощения, вероятность соответствующего процесса уменьшится. Поэтому для наблюдения процессов более высокого порядка ( например, трехфотонного поглощения) поток энергии падающего света должен быть значительно большим, чем в двухфотонном. В очень сильных световых полях, образуемых при фокусировке излучения мощных лазеров, иногда происходит одновременное поглощение десяти фотонов и больше. Этим объясняется возникновение искры - пробоя при фокусировке излучения мощного лазера в воздухе. Существенный вклад в деле обнаружения и теоретического анализа и применения двухфотонного и многофотонного процессов был сделан академиками Н. Г. Басовым, А. М. Прохоровым, Л. В. Келдышем и их школой. [32]

Спектроскопия двухфотонного поглощения. Кванты излучения с частотами tot и ш ( поглощаются одновременно. [33]

При этом спектры поглощения из возбужденного состояния оказываются свободными от доплеровского уширения. В отличие от спектроскопии двух - или многофотонного поглощения, в спектроскопии двойного резонанса происходит реальное заселение промежуточных энергетич. Переходы из возбужденных состояний в более высоколежащие можно зондировать не только по поглощению, но и изучать во вторичным эффектам: люминесценции из высоко-возбужденного состояния ( уровень 3 на рис, 3); дополнит, локальному нагреву среды, вызываемому поглощением фотонов с частотами mlt ( oa и последующей безызлучателъной передачей энергии возбуждения в поступат. [34]

Генерацию носителей при многофотонном поглощении света в принципе также можно объяснить, оставаясь на той точке зрения, что в антрацене и подобных ему полиаценах ей предшествует автоионизация промежуточного возбужденного молекулярного состояния. Образование экситонов в объеме органических кристалов при многофотонном поглощении мы уже рассматривали в разд. Объемную многофотонную генерацию носителей впервые наблюдал Строум [94], использовавший комбинации импульсов света длительностью 40 не с энергией 2 07 эВ ( 597 нм), 2 16 эВ ( 571 нм) и 2 35 эВ ( 525 нм) для образования в кристаллах антрацена состояний с энергией, равной энергии двух квантов. Свет с такой энергией квантов имел низкий коэффициент поглощения, поэтому равномерно поглощался в объеме кристалла, и не мог порождать синглетные экситоны с энергией 3 15 эВ в однофотонном процессе. [35]

Оптические методы исследования, сыгравшие решающую роль в изучении свободных атомов и молекул, позволяют сейчас глубоко проникнуть в строение кристалла и определить его энергетический спектр в широком диапазоне от долей электрон-вольта до двух-трех десятков электрон-вольт. При больших интенсивностях возбуждающего света могут возникнуть различные нелинейные эффекты: многофотонное поглощение, испускание удвоенных, разностных и суммарных частот, вынужденное рассеяние света. Показатель преломления, коэффициенты отражения и поглощения становятся функциями интенсивности падающего луча, мощности поглощения и люминесценции стремятся к насыщению, люминесценция деполяризуется и возникает вынужденный дихроизм. В ряде кристаллов обнаружено образование биэкситонов и экситонных капель. [36]

Отметим одно существенное обстоятельство: инфракрасная фотохимия использует кванты излучения, энергия которых гораздо меньше энергии разрыва химических связей. Недостающая энергия черпается из поступательных степеней свободы или накапливается в результате многофотонного поглощения. [37]

Как известно, действие мощного лазерного излучения может вызвать не только однофотонное, но также и многофотонное поглощение. В результате химическое изменение каждой молекулы может происходить поглощением более одного фотона ( о многофотонном поглощении см. § 4 гл. [38]

По мере возрастания степени предпламенного окисления в смеси накапливаются молекулы НСНО, излучающие свет, однако интенсивность этого излучения оказывается недостаточной для того, чтобы многофотонное поглощение излучения молекулами смеси приводило к их фотохимическому расщеплению с образованием мелких фрагментов. По этой причине холоднопламен-ное излучение не приводит к рассмотренной выше обратной связи в механизме распространения пламени и пламя затухает. [39]

Однако наиболее взято, что даже если числепно учесть все эти факторы, то полученный результат будет плохо отражать истинный размер фокуса. Дело в том, что для того чтобы дать ответ на этот вопрос в случае реального излучения и реальной среды, необходимо дополнительно учесть нелинейное поглощение излучения средой. Речь идет о многофотонном поглощении ( лекция 4), многофотонной ионизации ( лекция 5) и оптическом пробое ( лекции 16, 18) среды. Нелинейное поглощение в любом случае приводит к качественному изменению исходных нелинейных свойств среды или к потере прозрачности. Поэтому размер фокуса практически сводится к размеру области, в которой возникает нелинейное поглощение. [40]

Распространение мощного излучения, испущенного оптическим квантовым генератором, сопровождается так называемыми нелинейными явлениями. Некоторые из них - вынужденное рассеяние Мандельштама-Бриллюэна, вынужденное рассеяние крыла линии Рэлея и вынужденное температурное рассеяние - описаны в гл. XXIX; выше упоминались также многофотонное поглощение и многофотонная ионизация ( см. § 157), зависимость коэффициента поглощения от интенсивности света ( см. § 157), нелинейный или многофотонный фотоэффект ( см. § 179), многофотонное возбуждение и диссоциация молекул ( см. § 189), эффект Керра, обусловленный электрическим полем света ( см. § 152); сведения о других будут изложены в § 224 и в гл. Совокупность нелинейных явлений составляет содержание нелинейной оптики и нелинейной спектроскопии, которые сформировались в 60 - е годы и продолжают быстро развиваться. [41]

Руководствуясь данными табл. 7.20 и 7.21 при выборе материала для конкретных применений, необходимо иметь в виду их относительный характер, что требует в каждом случае дополнительного анализа, учитывающего, в частности, особенности режимов эксплуатации устройств. Кроме перечисленных пассивных нелинейных оптических явлений в веществе могут проходить и так называемые активные нелинейные оптические процессы. К ним относятся, например, процессы многофотонного поглощения, вынужденного рассеяния Мандельштама-Бриллюэна, вынужденного комбинационного рассеяния света и некоторые другие. Физической основой этих процессов является то обстоятельство, что вблизи резонансных частот взаимодействия восприимчивости приобретают комплексный характер. [42]

Помимо указанной, к нелинейным явлениям приводит и ряд других причин; часть из них будет рассмотрена ниже. Некоторые нз них - - вынужденное рассеяние Мандельштама - Бриллюэна, многофотонное поглощение и ионизация ( см. § 157), нелинейный фотоэффект ( § 179) - описаны выше. В данной главе рассмотрены явления, сводящиеся, в общих чертах, к изменению направления распространения и спектрального состава излучения. [43]

При помощи двухфотонного поглощения, подобно тому как это делается в случае однофотонного поглощения, могут проводиться эксперименты па насыщению и по измерению продольного времени релаксации соответствующего перехода. Т-1, а для этого, вообще говоря, необходимы очень большие интенсивности, которые во многих материалах уже могут приводить к их разрушению. По этим причинам трудно, например, применить двух - или многофотонное поглощение для накачки ультрафиолетовых лазеров с достаточной эффективностью. [44]

Для наносекундных лазерных импульсов при со / соа с 1 ( многофотонное поглощение несущественно) лавинный пробой прозрачных кристаллов и стекол происходит обычно при / пря 1010 - 1011 Вт / см2; имеются указания о возможности повышения этой цифры на один-два порядка в специальных условиях. [45]

Страницы: 1 2 3 4