Cтраница 2
Очевидно, что спонтанные и вынужденные процессы осуществляются при появлении фотонов с энергией h ( v v / tn), поскольку для этого случая соотношения аналогичны. Однако для процесса комбинационного рассеяния не существует возбужденного состояния, с которого начинается излучение. Информация, которую получают при исследовании ВКР, ограничена с точки зрения ее применения для определения молекулярной структуры. [16]
Рассмотрим теперь правила отбора в спектрах комбинационного рассеяния второго порядка. На основании (21.36) в процессах комбинационного рассеяния участвуют фононы всей первой зоны Бриллюэна. Для обертонных переходов ( рассеяние с участием двух тождественных фононов) волновая функция конечного состояния преобразуется по представлению [ т ] 2, являющемуся симметричным квадратом физически неприводимого представления т, по которому классифицируется рассматриваемое нормальное колебание кристаллической решетки. [17]
Рассмотрим с этой точки зрения комбинационное рассеяние света. Пусть падающий фотон возбуждающего излучения характеризуется индексами ( р0, Л0), фо-нон, участвующий в процессе комбинационного рассеяния, - индексами ( р, k) и рассеянный фотон - индексами ( р, k) для стоксова комбинационного рассеяния и ( р, k) для антистоксова комбинационного рассеяния. [18]
Гамильтон [2.33] впервые предположил, что, вероятно, и реальные промежуточные междузонные переходы играют роль в процессах комбинационного рассеяния света. Их результат, содержащий вклады от вещественных и мнимых членов, представлен на фиг. [19]
Прямой однсфононный процесс эффективен только при низких температурах. При более высоких температурах, когда в решетке имеются фононы с частотами вплоть до верхней границы спектра колебаний решетки, главную роль играют процессы комбинационного рассеяния фононов. Из всех осцилляторов решетки в прямых процессах релаксации могут участвовать лишь те, частоты которых совпадают с ларморовской частотой. [20]
Недавно в InSb был продемонстрирован новый тип лазерного эффекта, происходящего в магнитном поле с участием переходов между спиновыми подуровнями уровней Ландау зоны проводимости. Обычные переходы с поглощением и соответствующие излучательные переходы запрещены между уровнями, отвечающими противоположно направленным спинам, но относящимися к одному и тому же квантовому числу Ландау, однако эти уровни могут играть существенную роль в процессе комбинационного рассеяния ( разд. Преимущество такого лазера заключается в том, что генерируемую им длину волны можно легко перестраивать, изменяя величину магнитного поля; при этом смещение по отношению к частоте накачки равно просто g B, где р - магнетон Бора. Мурадян, Брюк и Блум [475] осуществили непрерывный режим при накачке лазером на СО с длиной волны 5 3 мкм. [21]
Преимущество использования более коротких длин волн заключается в том, что при этом можно получить большее усилие, работая вблизи межзонного резонанса, и, кроме того, поглощение свободными носителями оказывается меньше. В дальнейшем Шо и Пейтел [664] показали, что в InSb возможен также лазерный эффект, связанный с антистоксовым излучением при со g B. Все четыре процесса комбинационного рассеяния зависят от концентрации носителей, поскольку процесс идет в том случае, когда исходное ( верхнее) состояние заполнено дыркой, а конечное состояние занято электроном. [22]
В основе открытия лежали глубокие теоретические соображения Л. И. Мандельштама, безусловно верные, но имевшие квазиклассический характер. Игорь Евгеньевич развил полную квантовую теорию явления, для чего он осуществил последовательное квантование не только световых, но и упругих волн в твердом теле, причем использовал понятие звуковых квантов ( фононов, как их впоследствии назвал Я - И. В рамках общей теории здесь было выявлено и рассмотрено не только комбинационное рассеяние света в кристаллах, но и рэлеевское рассеяние. С квантовой точки зрения в процессе комбинационного рассеяния света фотон либо увеличивает свою энергию, поглощая оптический фо-нон - квант энергии оптических колебаний решетки ( оптическая ветвь), либо уменьшает ее, порождая такой квант в решетке. [23]
При неупругом рассеянии света уничтожается квант падающего излучения и рождается квант рассеянного излучения. Такой процесс происходит с рождением ( в стоксовом процессе) или уничтожением ( в антистоксовом процессе) возбуждения кристалла. Антистоксов процесс может иметь место только в том случае, если кристалл вначале находится в возбужденном состоянии. Рассеяние света может являться результатом взаимодействия световых волн с электрическим или магнитным моментом кристалла. Теоретические оценки, а также результаты экспериментов показали, что даже в случае магнитных возбуждений для процессов рассеяния света, связанных с магнитным моментом электронных переходов кристалла, поперечное сечение рассеяния мало. При обычных экспериментальных условиях имеющие наиболее важное значение вклады в электронную поляризуемость перехода обусловлены взаимодействием света с электрическим моментом электронного возбуждения. Недавние расчеты [2-3] показывают, что процессы комбинационного рассеяния света, связанные с взаимодействием света с электрическим моментом ионных возбуждений ( ионное комбинационное рассеяние), возможно наблюдать только в том случае, когда падающий свет находится в резонансе с колебательными возбуждениями решетки. [24]