Cтраница 1
Экситон-фононное взаимодействие играет важную роль в транспортных свойствах экситона ( см. разд. При соответствующих условиях, которые подробно оговариваются ниже, экситон, движущийся в деформируемой ( мягкой) решетке, может оказаться либо в устойчивом, либо в метастабильном локализованном состоянии. Такое связанное состояние отщепляется от основной экситонной зоны и характеризуется не только сток-совым сдвигом, но и широкой полосой излучения ( обусловленной отчасти соотношением неопределенностей), характерной для локализованного возбужденного состояния. Тоедзава [374, 375] на простой модели получил в адиабатическом приближении критерии локализации, которые применимы к дыркам, электронам и экситонам. В самом общем случае локализация может иметь место и в идеальной решетке, и в решетке, содержащей дефекты, которые вызваны дислокациями или примесями. Наличие дефектов отражается в появлении локального потенциала. [1]
При слабом экситон-фононном взаимодействии найденные выше состояния экситонов для идеальной решетки с успехом могут быть использованы в качестве состояний нулевого приближения теории, при этом волновой вектор оказывается для экситона хорошим квантовым числом. Перенос энергии электронного возбуждения в этом случае осуществляется волновыми пакетами с неопределенностью волнового вектора Ak k I / a, где а - постоянная решетки. [2]
Отметим, что недостаточное знание констант экситон-фононного взаимодействия и формы экситонных зон делает количественные оценки сечения захвата затруднительными. Поэтому всякого рода качественные характеристики сечения захвата, например его температурная зависимость, в основном и представляют интерес и уже сейчас могут быть сравнены с экспериментом. В нижеследующем изложении основное внимание уделяется изучению именно качественных особенностей формулы для сечения захвата. [3]
Однако это уравнение было получено без учета экситон-фононного взаимодействия. [4]
В пределе бесконечно больших длин волн акустических колебаний экситон-фононное взаимодействие должно обращаться в нуль, поскольку эти колебания не изменяют расстояний между молекулами и их взаимной ориентации. [5]
Го - независящий от температуры параметр, обратно пропорциональный константе экситон-фононного взаимодействия. На основании детального исследования края поглощения в широком интервале температур и коэффициентов поглощения показана справедливость правила Урбаха для полупроводников типа AJIBIV [217 - 219] и исследован параметр о в зависимости от радиуса экситона, степени ионности и других характеристик кристалла. [6]
Если реализуется случай слабой экситон-фононной связи, то, как подчеркивалось ранее, экситон-фононное взаимодействие можно учесть методами теории возмущений. Вызванное этим взаимодействием изменение формы и положения экситонной зоны здесь несущественно и рассматриваться не будет. Однако, независимо от того, сколь значительную часть экситон-фононного взаимодействия удается при этом учесть, всегда остается такая его часть, которая делает состояния рассматриваемых здесь когерентных экситонов нестационарными. [7]
Напомним наконец, что приведенные выше результаты расчета коэффициента диффузии некогерентных экситонов были получены в предположении о преобладающей роли операторов экситон-фононного взаимодействия, линейных по смещению ядер. Учет и квадратичных слагаемых приводит для тензора Dik также к соотношению вида (5.12), в котором, однако, выражение gnm ( t), наряду с приведенными в ( 5.12 а), содержит дополнительные члены, обусловленные вкладом неучтенных при выводе (5.12) слагаемых в операторе экситон-фононного взаимодействия. Мы не будем здесь приводить более общее выражение для gnm ( г), поскольку оно весьма громоздко. [8]
Хотя выше предполагалось, что уровень возбуждения примеси расположен вне экситонных зон матрицы, обсуждаемый эффект уширения оказался фактически возможным лишь благодаря тому, что в матрице под влиянием экситон-фононного взаимодействия в плотности экситонных состояний появляется хвост. В то же время наличие в кристалле близких или совпадающих по энергии состояний требует, вообще говоря, также учета их конфигурационного взаимодействия. В случае EQ-E М этот эффект мал, так что матрица выступает в качестве диссипативной подсистемы, взаимодействие с которой приводит главным образом к уширению линий примесного поглощения. Однако для высоковозбужденных состояний примеси, энергии которых оказываются внутри какой-либо экситонной зоны матрицы либо попадают в область спектра, отвечающую возбуждению в матрице, например, диссоциированной электрон-дырочной пары, конфигурационное взаимодействие состояний оказывается важным. Как было показано Фано [184], это взаимодействие для подсистемы с дискретным ( в нашем случае это примесь; этот случай рассмотрен в [ 185а ]) и непрерывным ( матрица) спектрами влияет на форму полос поглощения, приводя к так называемым антирезонансам, а также существенно изменяя, в некоторых случаях, характер диссипации примесных возбуждений. Полученные в [184] результаты оказываются полезными также при обсуждении экситонных спектров поглощения в чистых кристаллах ( см. [1856]; там речь идет об экситонном поглощении, которое накладывается на поглощение, обусловленное зона-зонными переходами), а также при рассмотрении механизмов экситон-экситонных столкновений ( гл. [9]
Заметим, однако, что, наряду с требованием внутренней непротиворечивости, модель в предельных случаях сильной и слабой экситон-фононной связи должна приводить к тем же результатам, которые для этих предельных ситуаций получены на основе последовательного изучения экситон-фононного взаимодействия. [10]
Такого рода механизм рас-сеяния экситона на термически создаваемых дефектах решетки ( в данном случае в качестве дефекта выступает реальный оптический фонон) обсуждается ниже в § 5т ( см. [234]) / 3десь лишь отметим, что при сравнении результатов теории с экспериментом всегда следует иметь в виду возможность интерференции различных механизмов экситон-фононного взаимодействия. [11]
V, § 1 подчеркивалось, что уравнение Больцмана применимо лишь в тех случаях, когда длина свободного пробега экситона больше размеров волнового пакета [235] и, как было показано там же, такое неравенство может выполняться лишь в области достаточно низких температур. Если же константы экситон-фононного взаимодействия и температура кристалла таковы, что выполняется обратное неравенство, вместо уравнения Больцмана может быть использовано кинетическое уравнение, описывающее случайные блуждания частицы по узлам кристаллической решетки. [12]
В этом предельном случае волновой вектор экситона уже не является хорошим квантовым числом, так что зонная картина экситонного спектра перестает быть пригодной. Вместо этого под влиянием экситон-фононного взаимодействия происходит локализация экситона на узле решетки, а его движение приобретает характер случайных перескоков с одного узла на другой. Фактически такой характер движения экситона, следующий ив чисто интуитивных соображений, в работе Трлифая [223] постулировался. Однако в дальнейшем, в результате интенсивных усилий многих теоретиков, занимавшихся формально аналогичной проблемой подвижности поляронов малого радиуса ( обзор исследований см. в [156, 405]), такая картина движения экситона в указанном предельном случае оказалась последовательно обоснованной. Существенно также, что развитая в [ 1561 теория может быть с той или иной точностью использована и для изучения подвижности экситонов при произвольной силе экситон-фононного взаимодействия. Необходимость в соответствующих расчетах имеется уже сейчас и будет возрастать по мере развития экспериментальных исследований диффузии как сингл етных, так и трип-летных экситонов в молекулярных кристаллах. [13]
Из сказанного следует, что везде, за исключением переходной области температур, где & БГ Йа) ДО), температурная зависимость коэффициента диффузии свободного экситона такая же, какой она была получена при учете лишь рассеяния на акустических фононах. В переходной же области происходит как бы только изменение константы экситон-фононного взаимодействия. В молекулярных кристаллах, где частоты оптических межмолекулярных колебаний могут составлять величину порядка нескольких десятков обратных сантиметров, указанные аномалии, обусловленные при понижении температуры выключением механизма рассеяния экситона на оптических фононах, могут иметь место при температурах порядка десятков градусов Кельвина. При этом с понижением Т должно наблюдаться аномальное повышение коэффициента диффузии экситона. [14]
Если глубина ловушки Д мала но сравнению с & в9 где 0 - де-баевская температура, то для захвата экситона примесью достаточно участия одного акустического фонона. В этом случае рассматриваемый процесс идет с заметной вероятностью даже в приближении слабого экситон-фононного взаимодействия. Наоборот, если глубина ловушки А велика по сравнению с энергией А б, то захват экситона примесью является многофононным процессом. Вероятность этого процесса становится значительной, если при захвате экситона происходит существенное смещение равновесных положений молекулы. [15]