Cтраница 1
Процесс внутренней конверсии в некотором смысле аналогичен колебаниям в связанной системе с двумя степенями свободы. Простейшим примером такой системы могут служить два маятника, связанные пружиной: колебания одного из маятников благодаря пружине возбуждают колебания другого. В случае внутренней конверсии роль пружины играет электрическое поле. Таким образом, внутренняя конверсия представляет собой первичный, а не вторичный процесс взаимодействия электромагнитного излучения с орбитальными электронами: энергия возбуждения ядра передается орбитальным электронам, как говорят, виртуальными, а не реальными квантами. [1]
Процессы внутренней конверсии и неупругого рассеяния у-квантов ядрами важны лишь в узкой области энергий вблизи ядерного резонанса. В области же энергий, выходящих за пределы резонанса, ослабление пучка у-квантов обусловлено в основном фотоэлектрическим поглощением. [2]
Процесс внутренней конверсии у-лучей заключается в передаче энергии у-кванта электрону, что приводит атомы в возбужденное состояние. При возвращении в основное состояние такие атомы будут испускать характеристическое рентгеновское излучение, соответствующее изменениям в энергетических уровнях атома. Во многих случаях это рентгеновское излучение наблюдалось и было измерено. [3]
С процессом внутренней конверсии молекул в высоковозбужденных синглетных состояниях конкурируют предиссоциа-ция и переход на триплетный уровень. Как следует из данных работы [9], выход флуоресценции при комнатной температуре для жидкого бензола и некоторых его замещенных падает при возбуждении третьего перехода до 20 % от его значения при возбуждении первого электронного перехода. Увеличению числа три-плетных состояний способствует также то обстоятельство, что в процессах столкновения молекул с медленными электронами, а также при рекомбинации ионов триплетные состояния вследствие своего большего статистического веса будут образовываться чаще синглетных. [4]
Рассмотрим теперь процесс внутренней конверсии более подробно. Сначала молекула испытывает адиабатический переход с одной кривой потенциальной энергии на другую. Так как основной уровень нового электронного состояния находится ниже, то молекула приобретает избыток тепловой ( колебательно-вращательной) энергии. При установлении равновесия с соседними молекулами эта горячая молекула каскадом переходит на низшие уровни, отдавая избыток энергии на небольшое увеличение температуры ближайших соседних молекул. Внутренняя конверсия проходит в один этап в тех случаях, когда разность электронной энергии между двумя состояниями преобразуется в колебательно-вращательную энергию низшего состояния. В случае полностью изолированной молекулы, помещенной в пространство, свободное от каких-либо полей, энергия может быть потеряна исключительно путем спонтанного испускания. Мы убедились, что это значительно более медленный процесс, чем внутренняя конверсия. Вследствие этого молекула имела бы достаточно времени, чтобы вновь вернуться в свое первоначальное состояние. В действительности же молекула испытывает множество соударений. Например, в газе при давлении 1 атм при комнатной температуре молекула испытывает примерно 1010 столкновений в секунду. Следующие соударения приводят к потере остатка энергии. В газе при малом давлении именно столкновения лимитируют полную скорость процесса. Таким образом, скорость внутренней конверсии уменьшается при уменьшении частоты столкновений. В конденсированных средах вторая стадия проходит исключительно быстро, и скорость перехода во всех жидких и твердых системах лимитируется первой стадией - истинным переходом между электронными состояниями. [5]
Если происходит процесс внутренней конверсии, то в электронной оболочке атома образуется вакансия. Это вызывает перестройку оболочки аналогично тому, как это имеет место при электронном захвате. [6]
С наибольшей вероятностью процесс внутренней конверсии идет на / С-оболочке. Когда энергия возбуждения ядра меньше энергии связи / ( - электрона, наблюдается конверсия на L-электро-нах. [7]
Вторым важным процессом является процесс внутренней конверсии ( рис. IX. При этом процессе фотон поглощается ядром, переводя его в возбужденное состояние. Переход ядра в основное состояние может происходить не сразу, а через промежуточные возбужденные состояния с меньшей энергией. [8]
В этом параграфе мы рассмотрим процесс внутренней конверсии. Это название отражает первоначальную ошибочную точку зрения, согласно которой передача энергии возбуждения ядра электронам атома рассматривалась как внутриядерный фотоэффект, осуществляемый фотонами, испускаемыми ядром. Внутреннюю конверсию и испускание ядром фотонов следует рассматривать как две альтернативные возможности, осуществляемые при - переходе атомного ядра из возбужденного в основное состояние. Вопросу вычисления вероятности внутренней конверсии посвящено много работ [92 - 96], которые отличаются друг от друга тем или иным использованным, приближением для волновых функций атомных электронов и для оператора, определяющего переходы. Здесь мы рассмот - рим элементарную теорию внутренней конверсии, в которой волновые функции испускаемых электронов выбираются в виде плоских волн и используется нерелятивистское приближение. [9]
В этом параграфе мы рассмотрим процесс внутренней конверсии. Это название отражает первоначальную ошибочную точку зрения, согласно которой передача энергии возбуждения ядра электронам атома рассматривалась как внутриядерный фотоэффект, осуществляемый фотонами, испускаемыми ядром. Внутреннюю конверсию и испускание ядром фотонов следует рассматривать как две альтернативные возможности, осуществляемые при переходе атомного ядра из возбужденного в основное состояние. Вопросу вычисления вероятности внутренней конверсии посвящено много работ [92 - 96], которые отличаются друг от друга тем или иным использованным приближением для волновых функций атомных электронов и для оператора, определяющего переходы. Здесь мы рассмотрим элементарную теорию внутренней конверсии, в которой волновые функции испускаемых электронов выбираются в виде плоских волн и используется нерелятивистское приближение. [10]
Конкурирующим по отношению к ч-излучению является процесс внутренней конверсии, при котором энергия возбуждения ядра передается электронной оболочке, в результате чего появляется моноэнергетический электрон конверсии. Как и в случае электронного захвата, заполнение образовавшейся вакансии приводит к характеристическому рентгеновскому излучению. [11]
Основная роль в таких явлениях принадлежит процессу внутренней конверсии мягких Y-КВЗНТОВ и Оже-эффекту, которые и проводят к многократной ионизации атомов отдачи. Их дальнейшее поведение аналогично поведению таких же атомов, возникающих при процессах р-распада и изомерного перехода. [12]
В конденсированных системах для высоковозбужденных молекул наиболее вероятным является процесс внутренней конверсии, и радиационный переход с флуоресценцией обычно происходит с самого нижнего возбужденного уровня данной мультиплетности. Поэтому, во-первых, полоса флуоресценции, как правило, смещена в область более низких частот по сравнению с полосами поглоще ния, и, во-вторых, ее положение не зависит от длины волны воз - буждающего излучения, соответствующей какому-то электронному переходу с поглощением. [13]
Калломоном [ 173а ] было отмечено, что дальнейшее увеличение времени столкновения вызывается процессом внутренней конверсии, представление о котором введено многими авторами для объяснения процессов переноса энергии в больших молекулах. Здесь внутренняя конверсия заключалась бы в безызлучательном переходе молекулы из состояния, образованного обращением предиссоциации, на высокие колебательные уровни нижнего электронного состояния, возможно, основного состояния. Механизм этой конверсии до сих пор хорошо не понят, но предположительно он связан с интенсивными возмущениями между двумя рассматриваемыми состояниями. Таким образом, в настоящем случае процесс перекрывания должен полностью соответствовать, если не быть идентичным, обращению случайной предиссоциации ( см. [22], стр. [14]
В таблице не приведены сведения о рентгеновских лучах, сопровождающих захват орбитальных электронов, и процессы внутренней конверсии, а также об аннигиляционном - излучении. Значения энергии с точностью примерно до десятых мегаэлектрон-вольт помещены в скобках после обозначений излучений. Два числа, разделенные тире, означают предельные из значений энергии, полученных опытным путем. Энергии - частиц соответствуют наблюдаемым верхним пределам спектров. Проценты, приведенные перед обозначениями типа распада, вида излучения или значения энергии, обозначают процент от общего числа распадов, происходящих по данному пути. [15]