Концентрация - кислотный центр
Cтраница 4
Таким образом, из приведенных результатов исследований следует, что распределение продуктов реакции в процессе превращения метанола на катализаторах, приготовленных на основе цеолитов ZSM-5, - 8 и - 11, примерно одинаковое и определяется главным образом их кислотными свойствами. Большое влияние на силу и концентрацию кислотных центров оказывают силикатный модуль и термопаровая обработка, что позволяет целенаправленно регулировать кислотные и каталитические свойства высококремнеземных цеолитов. [46]
Исследованы кислотные и каталитические свойства катализаторов, приготовленных на основе цеолитов ZSM-5, - 8, - 11, - 34 и - 35 в процессе превращения метанола. Большое влияние на силу и концентрацию кислотных центров оказывает силикатный модуль и термопаровая обработка, каталитические свойства цеолитов ZSM-5, - 8 и - 11 примерно одинаковы в конверсии метанола. [47]
Таким образом, из приведенных результатов исследований следует, что распределение продуктов реакции в процессе превращения метанола на катализаторах, приготовленных на основе цеолитов ZSM-5, - 8 и - 11, примерно одинаковое и определяется главным образом их кислотными свойствами. Большое влияние на силу и концентрацию кислотных центров оказывают силикатный модуль и термопаровая обработка, что позволяет целенаправленно регулировать кислотные и каталитические свойства высококремнеземных цеолитов. [48]
Исследованы кислотные и каталитические свойства катализаторов, приготовленных на основе цеолитов ZSM-5, - 8, - 11, - 34 и - 35 в процессе превращения метанола. Большое влияние на силу и концентрацию кислотных центров оказывает силикатный модуль и термопаровая обработка, каталитические свойства цеолитов ZSM-5, - 8 и - 11 примерно одинаковы в конверсии метанола. Наибольшую селективность в образовании низших олефинов С2 - С4 из метанола проявляет катализатор на основе ZSM-35. [49]
В заключение можно сказать, что участие ОН-групп как носителей, бренстедовской кислотности в катализе является достаточно обоснованным. Далее мы обсудим данные о силе и концентрации кислотных центров. [50]
 |
Зависимость концентрации кислотных центров на поверхности кремне-циркониевых катализаторов от содержания ZrO2 в образце. [51] |
Для образцов, содержащих от 1 до 25 вес. При дальнейшем увеличении содержания ZrO2 в катализаторах концентрация кислотных центров проходит через плоский максимум, после чего снижается. [52]
Конец титрования определяют по моменту исчезновения окраски кислотной формы индикатора. Использование индикаторов с другими значениями рКа позволяет определить концентрацию кислотных центров различной силы. В качестве растворителя вместо, бензола можно использовать изооктан или четыреххлорис-тый углерод, а для титрования - ( бензиламин. [53]
Характер изменения состава продуктов реакции конверсии метанола на Кт-2 и Кт - З, так же как и для Кт-1, практически одинаков, но в отличие от Кт-1 содержание аренов на Кт-2 в начале процесса ( 2 ч) составляло 66 9 %, а на Кт - З - 41 7 %, алкенов - 28 5 % ( Кт-2) и 57 8 % ( Кт - З) в газовой фазе. Изменение состава продуктов конверсии метанола связано с уменьшением силы и концентрации кислотных центров катализаторов в результате термопаровой обработки, приводящей к его деалюминирова-нию. На сильнокислотных центрах происходит более глубокое превращение метанола с преимущественным образованием ароматических углеводородов, при этом происходит интенсивное за-коксовывание катализатора. [54]
 |
Состав продуктов конверсии метанола на высококремнеземных цеолитах. [55] |
Характер изменения состава продуктов реакции конверсии метанола на Кт-2 и Кт - З, так же как и для Кт-1, практически одинаков, но в отличие от Кт-1 содержание аренов на Кт-2 в начале процесса ( 2 ч) составляло 66 9 %, а на Кт - З - 41 7 %, алкенов - 28 5 % ( Кт-2) и 57 8 % ( Кт - З) в газовой фазе. Изменение состава продуктов конверсии метанола связано с уменьшением еж-лы и концентрации кислотных центров катализаторов в результате термопаровой обработки, приводящей к его деалюминирова-нию. На сильнокислотных центрах происходит более глубокое превращение метанола с преимущественным образованием арома тических углеводородов, при этом происходит интенсивное за-коксовывание катализатора. [56]
При прогревании цеолитов в интервале 300 - 400 С формирование новых гидроксильных групп, а следовательно, и бренстедовских центров продолжается. Одновременно с этим начинает проявляться дегидроксилирование, поэтому суммарное увеличение концентрации кислотных центров и гидроксильных групп в этой температурной области составляет 1 - 0 5 ОН-группы на каждый редкоземельный катион. Механизм дегидроксилирования цеолитов с многозарядными: катионами был рассмотрен в предыдущих разделах главы. Не исключено, что гидроксильные группы вводятся в цеолиты, как предполагает Болтон [53], на стадии ионного обмена. [57]
На рис. 3.10 представлена зависимость между химическим составом и концентрацией кислотных центров на поверхности алюмокремневых катализаторов, полученных совместным осаждением. При увеличении содержания А12Оз в катализаторах от 0 1 до 1 % концентрация кислотных центров на поверхности возрастает пропорционально содержанию А12Оз, при дальнейшем увеличении - замедляется. При содержании А12О3 больше 75 % концентрация кислотных центров снижается. [58]
Концентрация кислотных центров и их сила для нескольких образцов TiCl 3 были измерены методом аминного титрования окрашенных образцов ( разд. Из приведенных данных отчетливо видно, что по сравнению с упоминавшимися до сих пор твердыми кислотами концентрация кислотных центров TiCl 3 аномально высока, и с ростом температуры обработки ( 25, 200 и 300 С) она увеличивается для всех четырех образцов. Наиболее кислотным образцом является ARA, как и предсказали Кей и др. [132], исходя из его более высокой активности в низкомолекулярной полимеризации пропилена. [59]
Эти данные показывают, что процессы разложения ионов аммония и дегидроксилирование у аммонийных форм клиноптилолита и цеолита Y имеют много общего: в обоих случаях вначале происходит разложение NH - ионов - и образование структурных гидроксильных групп, после этого дегидроксилирование. На образцах, прогретых при температуре свыше 400 С, сохраняется постоянным общее число кислотных центров, равное сумме концентрации гидроксильных групп и Удвоенной концентрации кислотных центров Льюиса. С повышением температуры до 600 С начинается разрушение кристаллического каркаса. [60]
Страницы: 1 2 3 4 5